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太陽(yáng)能光電催化-化學(xué)耦合分解硫化氫制氫研究獲進(jìn)展

   2014-04-10 世紀(jì)新能源網(wǎng)18670
核心提示:近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室太陽(yáng)能研究部李燦院士團(tuán)隊(duì)和澳大利亞昆士蘭大學(xué)納米材料中心逯高清(Max Lu)、
近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室太陽(yáng)能研究部李燦院士團(tuán)隊(duì)和澳大利亞昆士蘭大學(xué)納米材料中心逯高清(Max Lu)、王連洲教授團(tuán)隊(duì)合作,在光電催化-化學(xué)耦合分解硫化氫研究中取得新進(jìn)展,研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, doi: /10.1002/anie.201400571)上,并被評(píng)為"hot paper"。

硫化氫作為一種有毒的化學(xué)品,廣泛存在于自然界中(例如天然氣中),特別是大量副產(chǎn)于大規(guī)模的石油加氫精制過(guò)程中。由于其強(qiáng)烈的毒性,硫化氫本身的資源價(jià)值未被充分認(rèn)識(shí)。傳統(tǒng)的克勞斯處理方法可以將硫化氫部分氧化得到硫和水,然而損失了氫,不能充分利用硫化氫資源。因此,開(kāi)發(fā)一種能夠同時(shí)得到氫和硫的硫化氫轉(zhuǎn)化的綠色過(guò)程十分必要。

之前,該所太陽(yáng)能研究部首先發(fā)展了雙助光催化劑Pt-PdS/CdS體系(J. Catal. 2009, 266(2), 165-168, doi:/10.1016/j.jcat.2009.06.024),在可見(jiàn)光下以H2S作為犧牲試劑可以高效制氫(量子效率高達(dá)93%),此工作得到中石化的重視,已完成了實(shí)驗(yàn)室小型放大試驗(yàn)。該所太陽(yáng)能研究部畢業(yè)的宗旭博士在昆士蘭大學(xué)做博士后期間提出了一種創(chuàng)新的硫化氫轉(zhuǎn)化工藝過(guò)程,與李燦院士團(tuán)隊(duì)合作,實(shí)現(xiàn)了光電催化-化學(xué)耦合分解硫化氫,同時(shí)得到氫氣和硫。該過(guò)程涉及兩個(gè)反應(yīng)步驟,第一步利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+電對(duì)的氧化態(tài)高效捕獲H2S得到硫和還原態(tài),第二步是光電催化還原質(zhì)子產(chǎn)氫,同時(shí)將電對(duì)的還原態(tài)氧化。利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+循環(huán),將兩個(gè)高效的反應(yīng)過(guò)程耦合起來(lái),實(shí)現(xiàn)了光電驅(qū)動(dòng)的硫化氫的轉(zhuǎn)化。實(shí)驗(yàn)表明,該體系可以實(shí)現(xiàn)H2S的連續(xù)高效轉(zhuǎn)化。

這項(xiàng)工作利用太陽(yáng)能光催化和光電催化,為解決天然氣和石油化工過(guò)程中產(chǎn)生的大量H2S資源高值化轉(zhuǎn)化(H2+S)提供了一個(gè)潛在的新途徑。
 
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